「乐彩网」低共熔溶劑介導的納米材料研究取得系列進展

  低共熔溶劑(DESs)是由一定化學計量比的氫鍵供體和氫鍵受體通過氫鍵作用形成的低共熔混合物,具有制備簡單、蒸氣壓低、環境友好等特性,應用廣泛。

  乐彩网手性分离与微纳分析课题组围绕新型DESs介导的纳米材料制备及应用开展了系列研究工作。前期,该课题组通过实验优化结合模拟计算,以强碱性氢氧化物作为氢键受体、有机二元醇作为氢键供体设计合成出新型碱性DESs,并以其为溶剂、反应物和模板,成功应用于过渡金属氧化物纳米材料的绿色、快速合成(Chinese Chemical Letters, 2020, 31, 1584;專利号:ZL 201910135799.8)。

  基于以上原理,研究人員在PEG-200與NaOH組成的DESs中加入硝酸銅,室溫合成出Cu2(OH)3NO3納米片。該材料表現出類氧化酶及類過氧化物酶活性,可用于生物硫醇的比色分析(Analytical and Bioanlytical Chemistry, 2020, 412, 4629)。隨後,又成功制備出立方結構的Mn3O4納米粒子,由于Mn3O4可將雙氧水分解爲羟基自由基,使多巴胺在羟基自由基的作用下最終生成具有藍色熒光的聚多巴胺納米點,從而實現多巴胺的熒光檢測。同時,酪氨酸酶可催化酪氨爲多巴胺,也可實現酪氨酸酶的選擇性檢測(圖1)(ACS Applied Nano Materials, 2021, 4, 2820;專利申请号:CN 202110174492.6)。

图1 Mn3O4納米粒子用于多巴胺和酪氨酸酶的熒光檢測

  研究人員在該DESs中引入雙金屬鹽Cd(NO3)2和Co(NO3)2,成功制備出CdCo2O4納米片。該材料具有類氧化物酶、類過氧化物酶和類過氧化氫酶性質,可實現血液中葡萄糖的高靈敏檢測(Microchimica Acta, 2020, 187, 314)。在此基礎上,又制備出具有類過氧化物酶活性的ZnCo2O4納米片,用于焦磷酸(PPi)和焦磷酸酶(PPase)的比色檢測,並合理構建出IMPLICATION邏輯門(圖2)(Talanta, 2021, 222, 121680。该論文入选Web of Science 2021年高被引論文)。

图2 ZnCo2O4納米片用于PPi和PPase的比色檢測

  近期,該課題組將DESs結合溶劑熱法,在不同溫度下合成了子彈型的Ce-ZnO(圖3)以及片層的Ce-Zn5(OH)8(NO3)2·2H2O材料。研究表明,子彈型的Ce-ZnO可在雙氧水存在的情況下,催化雙氧水産生羟基自由基,使多巴胺轉變爲粉色的醌類衍生物或具有藍色熒光的聚多巴胺,導致體系在475nm處的紫外信號或480nm處的熒光信號顯著增強。PPi可抑制Ce-ZnO的催化活性,使得體系的紫外或熒光信號隨著PPi濃度的增加逐漸減弱,從而實現PPi的紫外或熒光檢測。相關成果發表在 ACS Sustainable Chemistry & Engineering (2021, 9, 15147-15156)。Jean Claude Munyemana博士生为该論文的第一作者,陈佳副研究員和邱洪灯研究員为共同通讯作者。

图3 子弹型Ce-ZnO材料的电镜表征

  以上工作得到了国家自然科学基金、中科院青年創新促進會和甘肃省自然科学基金项目的支持。

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